近日，英皇网站「中国」官方网站化学与分子工程学院费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心戴升教授、工业催化研究所郭耘教授与北京大学化学与分子工程学院马丁教授合作，在Pt/TiO2催化剂的研究中取得新进展：首次发现在金红石型TiO2上外延生长PtO2原子层，并证实了该类外延结构对多种催化反应的性能有促进作用。相关成果以“Significance of Epitaxial Growth of PtO2 on Rutile TiO2 for Pt/TiO2 Catalysts”为题发表于《美国化学会志》。
Pt基催化剂被认为是光、热、电催化等多类关键反应的核心催化剂。广泛应用的Pt/TiO2催化剂的性能优化依赖于对负载Pt金属物种结构与化学状态的精准控制。金属物种在氧化物载体表面的外延生长被认为是控制界面结构的有效策略，可促进界面电子转移、金属-载体相互作用及金属物种的化学状态，从而优化催化活性和稳定性。从理论角度分析，β-PtO2具有金红石结构，其晶格参数与金红石型TiO2非常接近，这为PtO2在金红石型TiO2上的外延生长提供了可能性。然而，PtO2物种在金红石型TiO2表面外延生长的现象却从未有报道。
该团队在先前研究中发展了低损伤扫描透射电子显微成像法（low-damageHAADF-STEM imaging approach），实现了对电子束敏感材料低损伤高信噪比的成像与定量分析（Adv.Mater.2023,35,2208504），并利用该成像方法解析了TiO2负载的金属氧化物的电子束敏感特性与本征界面构型（Nat. Commun.2022,13,4404）。在此基础上，研究团队发现可通过浸渍-煅烧的方法在金红石型TiO2上外延生长出PtO2原子层，利用低损伤成像方法在原子尺度揭示了外延PtO2物种的本征结构，并证明PtO2/TiO2外延结构的电子束敏感特性导致了其“庐山真面目”一直未被发现。PtO2/TiO2外延结构可在催化剂制备过程中调节Pt/TiO2催化剂中Pt物种状态，产生独特的几何结构和电子状态，从而促进电催化析氢反应和热催化一氧化碳氧化反应。此外，这种合成和表征策略可以普适地应用到多种金红石外延贵金属氧化物的材料（RuO2/TiO2，IrO2/TiO2，PtO2/RuO2，IrO2/RuO2等）。该工作为多种先进多相催化剂的精准设计和开发提供了基础。
该论文以英皇网站「中国」官方网站为第一通讯单位。英皇网站「中国」官方网站化学与分子工程学院博士后唐璇、博士研究生余安雯和材料科学与工程学院硕士研究生杨茜茜为该论文的共同第一作者。英皇网站「中国」官方网站郭耘教授、戴升教授和北京大学马丁教授为共同通讯作者。理论计算部分得到了英皇网站「中国」官方网站材料科学与工程学院袁海洋副研究员的支持。该工作还得到了绿色化工与工业催化全国重点实验室、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心、教育部材料生物学与动态化学前沿科学中心、国家重点研发计划、国家自然科学基金、新基石科学基金、中国博士后科学基金等项目的支持。
原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c10659
